单原子催化剂中EMSI效应的类型、表征、机理与电催化金属结构\n\n## 引言\n\n单原子催化剂（Single-Atom Catalysts, SACs）因其原子利用率最大化、活性位点均一、配位环境可调等优势，已成为多相催化与电催化领域的研究前沿。孤立的金属单原子在催化反应中往往面临金属-载体相互作用调控不足、电子结构易受局部环境制约等挑战。金属-载体电子相互作用（Electronic Metal-Support Interaction, EMSI）被引入单原子催化体系，形成了一种超越传统强金属-载体相互作用（SMSI）的新范式。清华大学王定胜教授团队近期发表的重要综述，系统梳理了SACs中EMSI效应的类型、表征方法、作用机理及其在电催化中的金属结构调控策略，为理性设计高性能单原子电催化剂提供了理论框架。本文将围绕该综述的核心内容展开分析。\n\n## 一、EMSI效应的类型\n\n在单原子催化剂中，EMSI不同于传统载体包裹金属纳米颗粒的SMSI现象，

EMI

存在于金属单原子与载体之间——由于单原子本身处于高度不饱和配位状态，其d轨道电子与载体表面的电子态发生杂化，导致电荷在界面处重新分布，进而改变金属中心的电子密度与氧化态。根据电子转移方向与轨道耦合性质，综述将EMSI划分为以下几类：\n\n### 1. 电荷转移型EMSI\n该类EMSI表现为金属单原子与载体之间发生显著的方向性电荷转移，按其方向可细分为：\n全电荷转移（电子由金属向载体，或由载体向金属）。对于功函数较小的金属（如Pt、Ru）负载于半导体或富电子载体（如CeO₂、TiO₂），电子多由金属中心向载体氧空位或配位缺陷位转移，形成带正电的单原子中心；反之，碱金属或过渡金属单原子（Fe、Co、Ni）负载于氮掺杂碳载体时，载体
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